近日,山西大学化学化工学院李亚伟教授团队在低浓度硝酸盐电催化还原制氨领域取得研究进展。研究团队利用以相分离Janus–CuCo合金为平台,将结构分区、活性氢介导的加氢与接力催化相结合,为解决硝酸盐电还原多步骤反应中间体转化不足的问题提供了新思路。相关成果以“Relay Catalysis on Phase-Separated Janus–CuCo Alloys for Efficient Electrochemical Nitrate Reduction at Industrial Low Concentration”为题,发表于国际权威能源材料领域学术期刊 Advanced Energy Materials(影响因子25.5)。山西大学为论文第一完成单位,该校来华留学生Mazhar Hayat为论文第一作者,李亚伟教授为论文通讯作者。中国石油大学(华东)王旻教授等人参与了该项工作。

硝酸盐广泛存在于工业废水和农业径流中,其过量排放可能引发水体富营养化等环境问题。电催化硝酸盐还原技术能够将硝酸盐转化为具有较高应用价值的氨,为含氮废水治理与氮资源回收提供新的技术路径。然而,硝酸盐还原制氨涉及多步电子转移和中间体加氢过程,反应路径复杂。在工业低浓度条件下,反应物供给不足以及竞争性析氢反应等问题,进一步增加了高效催化转化的难度。此外,铜和钴具有资源丰富、成本相对较低等优势,是硝酸盐电还原催化剂的重要候选材料。但传统单相固溶体合金中,不同活性位点之间的中间体转移和协同作用有限,难以兼顾反应物活化与多步中间体加氢。
针对上述问题,研究团队构建了相分离Janus–CuCo合金,利用不同区域及其界面之间的协同作用,发展了硝酸盐电还原的接力催化策略。研究围绕活性氢(*H)介导的反应机制,探讨了该结构促进反应中间体转化和加氢的作用,并结合膜电极组件(MEA)流动电池,考察了其在工业低浓度硝酸盐还原中的应用潜力。
该成果获得国际同行专家高度评价。审稿人认为,该研究为设计多功能协同的硝酸盐电还原催化剂提供了新思路,也为推动低浓度含硝酸盐废水的资源化利用提供了参考。
该工作得到了国家自然科学基金、山西省重点研发计划以及山西省科技创新人才团队项目的支持。(通讯员:张颖)
编辑:高富灿