山西大学化学化工学院团队提出“聚集诱导光催化”新方向

2026-09-18 14:10:48
来源:未来网

近日,山西大学化学化工学院杨朋举团队受邀在Accounts of Chemical Research上发表题为“Dynamic Through-Space Interactions: A Unifying Framework for Aggregation-Induced Photocatalysis”综述文章,系统总结了团队在聚集诱导光催化方向的系列研究成果,并提出“动态空间相互作用(Dynamic Through-Space Interactions, DTSI)”统一理论框架。

太阳能驱动光催化分解水制氢、二氧化碳还原等反应是实现绿色能源转化的重要途径,其核心挑战在于如何设计出性能更优的光催化材料。长期以来,学界普遍认为有机半导体光催化剂的光吸收与电荷分离性能高度依赖于材料本征的共轭结构,因此现有研究多聚焦于共轭体系的分子工程与能带调控。然而,共轭体系往往面临合成复杂、结构刚性、载流子易复合等固有局限。能否通过非共价相互作用构筑高效的光催化体系?这一关键问题长期缺乏系统研究。

聚集体是由分子通过氢键、π-π堆积、范德华力等弱相互作用组装形成的有序结构。这种非共价组装体在光物理和光化学领域展现出异于单分子的独特性质。唐本忠院士于2001年提出聚集诱导发光(AIE),揭示了分子在聚集状态下发光显著增强的反常现象,颠覆了“聚集导致发光猝灭”的传统认知。如果说AIE回答的是“聚集如何产生光”这一光物理问题,那么光化学领域一个同样重要的问题是:聚集能否驱动光催化反应?

针对这一关键问题,杨朋举团队于2022年在国际上系统提出并命名了“聚集诱导光催化(AIP)”这一研究方向,同时建立了“动态空间相互作用(DTSI)”统一理论框架,将该方向从个例现象发展为新的研究范式。该框架揭示了AIP的两大核心机制:其一,聚集态中相邻分子的轨道发生空间重叠与耦合,显著拓宽光吸收范围至红光甚至近红外区;其二,非共价相互作用引发的结构波动导致不对称聚集,产生显著增强的偶极矩,由此形成强内建电场驱动电荷分离。两大机制协同作用,使AIP能够同时实现宽光谱光吸收与高效电荷分离,而这两者在光催化系统中长期难以兼得,为太阳能高效转化利用提供了全新思路。

自2022年提出AIP概念以来,团队围绕该方向持续开展了系统性研究,成果覆盖有机染料、碳氮聚合物、生物质、金属配合物等多个材料体系,形成了从概念提出、理论构建到体系验证的完整研究链条。DTSI框架已在多个不同的材料体系中得到验证,展现出广泛的普适性:在有机染料体系中,通过聚集策略实现红光驱动光催化产氢,600 nm表观量子产率高达76%;在碳氮聚合物体系中,通过不对称聚集策略420 nm下实现76.4%的表观量子产率;在非芳香生物质体系中,率先证明不含π共轭结构的葡聚糖、壳聚糖等生物质材料可通过孤对电子的空间相互作用产生光催化活性,挑战了“光催化必须依赖π共轭”的传统认知;在金属配合物体系中,通过非共价聚集驱动d带工程,实现CO选择性99.3%,450 nm 表观量子产率达26.84%。

值得一提的是,AIE与AIP虽然共享“聚集可以产生新功能”的核心逻辑,但物理终点不同——AIE将激发态能量导向辐射跃迁(发光),AIP将其导向非辐射电荷分离(催化)。二者目标不同、功能互补,共同丰富了聚集体科学的内涵。

该论文的第一作者为博士研究生张奇和青年教师汪杰,杨朋举为通讯作者。该研究工作得到国家自然科学基金项目(22372094)的支持。据悉,Accounts of Chemical Research是美国化学会旗下顶级综述期刊,该刊采用“自我综述”的独特模式,主要受邀总结团队系统性研究工作。(通讯员:张颖)

  编辑:瞿凯侠