山西大学环境科学研究所在单原子催化配位调控机制研究领域取得新进展

近日，山西大学环境科学研究所董川与弓晓娟教授团队联合加拿大麦克马斯特大学李应福教授团队、湖南大学陈卓教授团队，在碳点负载单原子催化剂配位调控催化机制研究方面取得重要进展。其成果以“Coordination-Modulated Catalytic Pathways at Carbon Dots-Supported Single-Atom Sites Revealed by Thiol Interactions”为题，发表于国际著名期刊Advanced Functional Materials（SCI一区Top，影响因子：19.9）。

单原子催化剂具有原子利用率高、活性位点结构明确与催化性能可调等优势，是近年来催化与纳米材料领域的重要研究方向。然而，单原子活性中心周围的配位环境如何影响催化反应路径，以及外界分子与活性中心发生配位后如何进一步调控催化行为，仍缺乏深入认识。阐明配位结构与催化反应路径之间的内在联系，对于实现单原子催化剂的理性设计与功能调控具有重要意义。

鉴此，该团队建立了一种室温条件下构筑碳点负载单原子催化剂的通用策略，成功制备了Ru、Pt和Pd等多种金属单原子催化材料（M SACs@CDs）。该策略利用富氮碳点构建稳定的配位框架，使金属物种以高度分散的单原子形式均匀负载，为研究单原子位点的配位结构及其催化行为提供了理想平台。以Ru单原子催化剂为模型体系，通过多种光谱表征手段结合密度泛函理论（DFT）计算，对其活性中心结构与催化反应机制进行了系统研究。

本研究提出了“配位调控—电子结构重构—反应路径改变”的机制认识，建立了配位化学与单原子催化反应性能之间的联系，突破了传统“配位分子仅通过占据活性位点抑制催化”的认识，表明活性中心与外界分子的配位作用可以作为调控催化反应路径的重要手段，为设计具有可调控、可编程催化功能的新型单原子催化剂提供了新的理论依据和实验策略。该论文是学校在国内外学科交叉领域研究取得的新成果。（通讯员：张颖）