近日,山西大学激光光谱研究所、光量子技术与器件全国重点实验室肖连团教授、张国峰教授团队在低阈值胶体量子点激光研究领域取得重要进展。研究团队通过能态工程与锰掺杂策略,研制出具有稳定多电荷自充电特性的钙钛矿量子棒,在高效抑制俄歇复合的基础上,实现了低于十分之一激子的液体激光阈值。相关研究成果以“Sub-1/10 exciton threshold lasers using stable self-charged perovskite quantum rods”为题,发表于国际顶级期刊Science Advances。山西大学为论文第一完成单位,激光光谱研究所李佳璐、韩雪为论文共同第一作者,张国峰教授、肖连团教授等为论文共同通讯作者。秦成兵教授、陈瑞云教授、胡建勇副教授、贾锁堂教授、太原理工大学刘绍鼎教授、南京理工大学王跃教授和北京交通大学高宇南教授等人参与了该研究工作。

胶体半导体量子点具有发光波长可调、线宽窄、量子产率高、光稳定性好和易于溶液加工等优势,是发展低成本、柔性及片上集成激光器的重要增益材料。然而,多载流子俄歇复合会快速消耗激子能量,显著提高光学增益和激光阈值。量子点充电虽可阻塞基态吸收,将双激子增益转化为带电激子增益,但传统光化学或电化学充电容易损伤材料、电荷稳定性较差,并可能增加俄歇复合通道。因此,实现俄歇复合抑制与稳定多电荷充电的协同调控,是降低量子点激光阈值的关键。
针对这一问题,研究团队建立了综合考虑电荷统计分布、带电双激子增益和腔内光子损耗的理论模型,揭示了量子点带电数量与俄歇复合速率对激光阈值的协同影响。在此基础上,将CsPbBr₃钙钛矿量子点设计为一维量子棒结构,以减弱载流子碰撞和库仑散射,使中性双激子俄歇寿命延长至13.9 ns,较常规CdSe及钙钛矿量子点提高约2个数量级。同时,通过构建富溴生长环境引入溴间隙态,使其捕获空穴并在导带中留下额外电子,实现无需外部操作的自充电。为解决溴离子迁移导致自充电状态衰减的问题,团队进一步采用锰掺杂策略,利用Mn离子3d轨道与钙钛矿晶格轨道的相互作用提高溴离子迁移能垒,稳定溴间隙态。优化后的3.5%锰掺杂量子棒可长期维持约6个电子的自充电状态,同时保持较高发光强度和较慢俄歇复合速率。
飞秒瞬态吸收结果表明,该量子棒的增益来源于带电激子,平均增益阈值仅为每个量子棒0.082个激子,增益寿命达0.735 ns。将低浓度量子棒溶液注入法布里–珀罗微腔后,在478 nm、5 ns脉冲激发下获得中心波长约525.3 nm的液体激光输出,泵浦阈值为9.86 µJ/mm²,对应每个量子棒仅产生0.098个激子。飞秒泵浦下的阈值约为0.087个激子,进一步验证了超低阈值激光机制。
该工作揭示了抑制俄歇复合与稳定多电荷充电在降低胶体量子点激光阈值过程中的协同机制,并提出了利用能态工程和元素掺杂构筑稳定自充电增益材料的新思路。相关成果为进一步发展超低阈值、连续波及电泵浦胶体量子点激光器提供了重要基础,在集成光子学、光流控芯片、光谱分析和生物医学检测等领域具有潜在应用价值。
近年来,课题组围绕单量子点光谱与应用开展了系列研究工作,在单量子点水平上,系统地研究了各类量子点结构特性与激子动力学(Nano Research, 2024, 17, 10332);系统地揭示了各类量子点的光致发光闪烁机制并对其进行了有效地抑制(Laser & Photonics Reviews 2025, 19, 2402269);与苏州大学崔家斌等人合作精准构建了自组装胶体人工ZnSe@ZnS量子点分子(Nature Communications 2026, 17, 3898);与西湖大学冀波涛等人合作在强激子局域化的近红外InAs胶体量子点中实现了高纯度的单光子发射(Nano Letters 2025, 25, 7595);课题组也在单量子体系中实现了亚皮秒的超快激子形成过程的首次观察(Nano Letters 2025, 25, 12, 4913)。相关研究成果为胶体量子点在量子光源等领域的应用与发展奠定了重要基础。
相关工作得到了国家自然科学基金、科技部项目、光量子技术与器件全国重点实验室以及极端光学省部共建协同创新中心的支持。(通讯员:张颖)
编辑:高富灿